森の民の少年ポポは、平和な森に異変が起きた原因を調べるため旅立った父ペレの帰りを待ちわびていた。しかし森の異変は、ポポの母ピアまで変えてしまう。父ならば、母を助ける手がかりが分かるかもしれない。ポポは父に託されたドングリ型のペンダント「守護者の証」を胸に、父を追って旅立つ。 旅の途中、ポポが持つ「守護者の証」を狙って、森の破滅を願うアダーと手下たちが、赤い目の甲虫を操りポポを襲撃するが、そのたびに何処からともなく巨大なカブトムシ「ムシキング」が現れポポを護るのだった。
故事发生在名为四皇町的街道之中，立华律香（茜屋日海夏 配音）是一名正在读高中二年级的平凡少女，和母亲过着相依为命的生活。某日，学生会会长钩贯雷姆（齐藤壮马 配音）忽然找到了律香，将她带往了学生会的据点“第三图书馆”。在那里，新世界的大门在律香的面前打开，就此，律香进入了一个恶魔、吸血鬼和驱魔师互相制约挑战的异世界。 因为会说甜言蜜语而在女生之间享有极高人气的楚神乌列（近藤隆 配音）、行事桀骜不驯张扬跋扈却有着细腻柔软内心的南那城梅吉（木村昴 配音）、个性古怪对艺术有着崇高追求的枣坂四季（平川大辅 配音），在这些幻化成人形的魔怪们的围绕下，律香会遭遇怎样的故事呢？
春假结束，料峭时节，南家三姐妹妙趣横生的小故事继续上演。散发圣母光芒的大姐春香（佐藤利奈 配音）继续照顾一家人的起居，当然时不时会懒病爆发；最大笑果夏奈（井上麻里奈 配音）在犯傻卖萌的路上高歌猛进，与藤冈（柿原徹也 配音）、理子（高梁碧 配音）以及姐妹闹出不少的笑话；看似不在乎周围一切实则冷静观察众人的千秋（茅原实里 配音），其吐槽功夫日渐纯熟，或者一言不发，或者一语惊人。从清爽的春天到炎热的夏天，朝气蓬勃，青春活力，呆萌的小姐们如约而至…… 本片根据樱场小春的同名漫画改编，是该系列动画的第四季。
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